Einfluss gelöster Huminsäuren und beschichteter Huminsäuren auf die Tetracyclin-Adsorption durch K2CO3

Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 18966 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Huminsäuren (HAs) sind in Wasserumgebungen weit verbreitet und haben einen wichtigen Einfluss auf die Adsorption von Schadstoffen. Hierin wurden HAs (sowohl gelöst als auch beschichtet) verwendet, um die Wirkung auf die Entfernung der organischen Verunreinigung Tetracyclin (TC) durch K2CO3-modifizierte magnetische Biokohle (KMBC) zu bewerten. Die Ergebnisse zeigten, dass eine niedrige Konzentration an gelösten HAs die TC-Entfernung förderte, wahrscheinlich aufgrund eines Brückeneffekts, während eine höhere Konzentration an gelösten HAs die TC-Adsorption aufgrund der Konkurrenz der Adsorptionsstellen auf KMBC hemmte. Laut Charakterisierungsanalyse veränderten beschichtete HAs die Oberflächen- und Poreneigenschaften von KMBC, was die TC-Entfernung unterdrückte. In einem sequentiellen Adsorptionsexperiment mit gelösten HAs und TC führte die Zugabe von HAs am Ende des Experiments zur Bildung von HAs-TC-Liganden mit freiem TC, was die Adsorptionskapazität von TC verbesserte. Die TC-Adsorption durch KMBC in Gegenwart von gelösten HAs und beschichteten HAs zeigte einen Abwärtstrend mit steigendem pH-Wert von 5,0 auf 10,0. Der TC-Adsorptionsprozess verlief günstig und endotherm und konnte durch eine Kinetik pseudo-zweiter Ordnung und ein Freundlich-Isothermenmodell besser simuliert werden. Als zugrunde liegende Einflussmechanismen wurden Wasserstoffbrückenbindungen und π-π-Wechselwirkungen vermutet.

Biokohle (BC) ist ein poröses Kohlenstoffmaterial, das durch Pyrolyse von Biomasse wie Pflanzenresten und tierischen Abfällen hergestellt wird1,2. Aufgrund seiner hohen Porosität, Thermostabilität, geringen Kosten und seines Recyclingpotenzials3 gilt es als vielversprechendes alternatives Adsorptionsmittel für die Abwasserbehandlung. Biokohle hat eine hohe Effizienz bei der Adsorption einer Vielzahl von Schadstoffen gezeigt, darunter Schwermetalle und organische Schadstoffe4,5. Trotz dieser Vorteile kann die effektive Nutzung der unberührten Pflanzenkohle bei der Umweltsanierung aufgrund der Knappheit ihrer funktionellen Oberflächengruppen noch verbessert werden, insbesondere bei der Fest-Flüssig-Trennung und der Adsorptionskapazität6.

Das Einbringen magnetischer Nanopartikel in die Biokohleoberfläche kann zu verbesserten Fest-Flüssig-Trenneigenschaften führen, was jedoch auf Kosten einer verringerten Adsorptionskapazität aufgrund der Besetzung der Adsorptionsstellen durch magnetische Nanopartikel geht7. Um dieses Problem zu umgehen, wurde eine chemische Oberflächenmodifikation von Biokohle vorgeschlagen, die Biokohle für spezifische Adsorptionsfunktionen aktiviert8. Bisher wurden verschiedene Arten chemischer Reagenzien zur Oberflächenaktivierung von Pflanzenkohle eingesetzt, wie z. B. ZnCl2, MgCl2, KMnO4, H2SO4, H3PO4, KOH und K2CO39,10,11. Unter diesen Reagenzien ist K2CO3 nicht schädlich für die menschliche Gesundheit und wird als Lebensmittelzusatzstoff verwendet. Darüber hinaus hat sich gezeigt, dass die Modifikation von Pflanzenkohle mit K2CO3-Aktivierung die Oberfläche, das Porenvolumen und die Aromatizität deutlich verbessert12. Daher ist K2CO3 ein hochwirksames Pflanzenkohle-Aktivierungsmittel.

Die auf Pflanzenkohle basierenden Nanokomposite werden zur Entfernung organischer Schadstoffe verwendet, beispielsweise Antibiotika13, Farbstoffe14 und Pestizide15. Als typische Klasse organischer Schadstoffe werden Antibiotika häufig in Oberflächenwasser, Grundwasser und Trinkwasser nachgewiesen16. Übermäßiger Einsatz von Antibiotika erhöht das Risiko einer bakteriellen Arzneimittelresistenz, was dazu führt, dass die gängigsten Antibiotika Infektionskrankheiten nicht mehr wirksam bekämpfen können. Es wurden auch Bedenken hinsichtlich Antibiotika und Antibiotikaresistenzgenen (ARGs) geäußert, die sich auf die Struktur und Aktivität mikrobieller Populationen in der Umwelt auswirken können17. Darüber hinaus können ARGs, sobald sie erfolgreich in Genübertragungselemente integriert wurden, auch ohne Selektionsdruck bestehen bleiben und diese übertragen17,18. Daher ist die Entfernung antibiotischer Verunreinigungen von erheblicher praktischer Bedeutung, und Pflanzenkohle und ihre Derivate wurden für diesen Zweck validiert4,9,19,20,21.

Dennoch sind Schadstoffe in realen Wasserumgebungen nicht isoliert, und andere Substanzen beeinträchtigen häufig die Entfernung von Schadstoffen. Huminsäuren (HAs) bestehen als allgegenwärtige gelöste organische Substanz (DOM) aus zahlreichen funktionellen Gruppen, darunter Carboxyl-, Phenol- und aromatische Gruppen, die die Wechselwirkungen zwischen Pflanzenkohle und Schadstoffen modulieren können. Beispielsweise können HAs die physikalisch-chemischen Eigenschaften von Pflanzenkohle verändern, ihre Oberflächenreaktivität verändern und ihr Adsorptionsverhalten gegenüber vielfältigen Schadstoffen beeinflussen22. In den meisten Fällen wird die Adsorption organischer Verunreinigungen im Wasser durch Pflanzenkohle durch die gleichzeitig vorhandenen HAs durch Porenverstopfung und konkurrierende Adsorptionsstellen stark gehemmt23. Im Gegensatz dazu gab es einige Berichte, die zeigten, dass die Adsorption von Antibiotika auf unmodifizierter Pflanzenkohle in Gegenwart von HAs24 verbessert werden könnte. Es fehlen jedoch entsprechende mechanistische Untersuchungen zur Wirkung von HA auf die Adsorption von Antibiotika durch modifizierte Pflanzenkohle. Darüber hinaus gibt es nur wenige Studien zur Wirkung von HAs auf die Aggregation oder Autooxidation magnetischer Nanopartikel, und der damit verbundene Mechanismus ist nicht klar.

Hier stellen wir ein neuartiges Biokohle-Komposit vor, K2CO3-modifizierte magnetische Biokohle (KMBC), das durch einen gleichzeitigen Aktivierungs- und Magnetisierungsprozess hergestellt wurde. Tetracyclin (TC) wurde als Modellantibiotikum ausgewählt, da es langfristig auf landwirtschaftlichen Flächen eingesetzt wird und häufig im Trinkwasser nachgewiesen wird. Die Hauptziele dieser Untersuchung waren: (1) Untersuchung der Wirkung gelöster/beschichteter HAs auf die TC-Entfernung durch KMBC; (2) Untersuchung der Wirkung des pH-Werts und der Zugabesequenzen von HAs auf die TC-Entfernung durch KMBC; (3) um die Wechselwirkung und mögliche Mechanismen von KMBC für die TC-Aufnahme in Gegenwart von HAs zu klären. Von dieser Arbeit wird erwartet, dass sie neue Erkenntnisse darüber liefert, wie HAs mit modifizierter Pflanzenkohle und organischen Schadstoffen im Abwasser interagieren.

In dieser Studie wurde Reisstroh aus der Abfallbiomasse der Farm Yiyang, Provinz Hunan, China, gesammelt. Das Hydrochloridsalz von Tetracyclin (TC) wurde von Hefei Bomei Biotechnology Co., Ltd., China, bezogen. Huminsäuren (HAs) wurden von Shanghai Chemical Corp. (Shanghai, China) gekauft und vor der Verwendung gereinigt. Die Reinigungsmethode wurde auf Wang et al.25 verwiesen (beschrieben in den Zusatzmaterialien). Alle anderen in dieser Arbeit verwendeten Chemikalien waren analysenrein und die Lösungen wurden in dieser Arbeit unter Verwendung von Milli-Q-Wasser (18,2 MΩ/cm) (Millipore, Billerica, MA) hergestellt.

Das gesammelte Reisstroh wurde mehrmals mit Milli-Q-Wasser gespült und an der Luft getrocknet, dann zu Pulver gemahlen und durch ein 100-Mesh-Sieb gesiebt. Die unmodifizierte Reisstroh-Biokohle (RBC) wurde in einem Rohrofen mit einer Aufheizrate von 5 °C/min auf 600 °C pyrolysiert, die 2 Stunden lang in einer N2-Atmosphäre gehalten wurde, bevor sie auf Raumtemperatur abgekühlt wurde. Um K2CO3-aktivierte magnetische Biokohle (KMBC) herzustellen, wurden die gewünschten Mengen an K2CO3 in die gemischte Lösung aus 10 g Reisstroh und 2 g FeCl∙6H2O (50 ml) gegeben und 24 Stunden lang bei 25 °C und 150 U/min gerührt. Die Mischung wurde bei 80 °C getrocknet und dann 2 Stunden lang bei 600 °C in einer N2-Atmosphäre pyrolysiert. Die Proben wurden wiederholt mit entionisiertem Wasser gewaschen und anschließend bei 60 °C getrocknet.

KMBC wurde mit gereinigten HAs in einem Massenverhältnis von 1 % und 10 % (HAs: KMBC) vorbeschichtet, die als 1 % HAs/KMBC und 10 % HAs/KMBC bezeichnet werden. HAs/KMBC wurde mit den folgenden Schritten synthetisiert. Unterschiedliche Mengen gereinigter HAs wurden in 25 ml Milli-Q-Wasser gelöst und anschließend der pH-Wert mit NaOH oder HCl auf 7 eingestellt. Dann wurden 0,5 g KMBC in die Lösung gegeben. Die Proben wurden 24 Stunden lang bei 25 °C mit 170 U/min geschüttelt und 48 Stunden lang ruhig gehalten, dreimal mit Milli-Q-Wasser gewaschen und im Vakuum gefriergetrocknet24.

Die Auswirkung des Verhältnisses von K2CO3 zu Reisstroh (0,5:1, 1:1, 2:1 und 4:1) auf die TC-Adsorption wurde in 25 ml 50 mg/L TC-Lösung untersucht. Für nachfolgende Experimente wurde ein festes Verhältnis (K2CO3:Reisstroh) von 4:1 (w/w) angenommen. In einem typischen Adsorptionsexperiment wurde ein 50-ml-Erlenmeyerkolben mit 25 ml 50 mg/L TC-Lösung als Adsorbat und 0,005 g RBC, KMBC, HAs/KMBC als Adsorbens beladen. Die Sorptionskinetik wurde bei 150 U/min und 25 °C von 0 bis 26 Stunden untersucht. In den Adsorptionsisothermen- und Thermodynamikexperimenten betrugen die anfänglichen TC-Konzentrationen 50–300 mg/L bei drei verschiedenen Temperaturen (25 °C, 35 °C und 45 °C). Der pH-Effekt im Reaktionssystem wurde mit 0,1 mol/l HCl und NaOH-Lösung auf 5,0–10,0 eingestellt. Alle experimentellen Daten waren der Durchschnitt von zwei oder drei Wiederholungsexperimenten.

Der Einfluss gelöster HAs auf die TC-Aufnahme von 50 mg/L wurde bei verschiedenen HAs-Konzentrationen im Bereich von 0,5–20 mg/L untersucht. Die Auswirkungen von Zugabesequenzen gelöster HAs und KMBC auf die Sorption von TC wurden im pH-Bereich von 5,0–10,0 untersucht. Die Zugabesequenzen waren wie folgt: (1) KMBC und 5 mg/L HAs bei pH 5,0–10,0 wurden vor der Zugabe von TC 26 Stunden lang voräquilibriert (bezeichnet als (KMBC-HAs)-TC); (2) KMBC und 50 mg/L TC bei pH 5,0–10,0 wurden 26 Stunden lang vorab äquilibriert, bevor gelöste HAs (bezeichnet als (KMBC-TC)-HAs) hinzugefügt wurden; (3) Die Mischung aus 50 mg/L TC und 5 mg/L HAs bei pH 5,0–10,0 wurde vor der Zugabe von KMBC 26 Stunden lang voräquilibriert (bezeichnet als (TC-HAs)-KMBC).

Die TC-Konzentrationen in den Überständen wurden mittels HPLC (Agilent 1100, USA) auf einer C18-Säule (4,6 × 150 mm) mit UV-sichtbarer Detektion bei einer Wellenlänge von 357 nm analysiert. Die mobile Phase bestand aus 0,01 M Oxalsäure: chromatographisches Acetonitril (v/v, 4:1) mit einer Flussrate von 1,0 ml/min. Das Injektionsvolumen betrug 20 μl und die Säulentemperatur betrug 30 °C26. Die restliche HAs-Konzentration im Überstand wurde mit einem UV-sichtbaren Spektrometer (UV-2550, SHIMADZU, Japan) bei 254 nm24 bestimmt.

Die Oberflächenstruktur und Elementzusammensetzung wurden mittels Rasterelektronenmikroskopie (REM) (Quanta 400 FEG, USA) und energiedispersiver Röntgenspektroskopie (EDS) (Genesis, USA) analysiert. Die magnetischen Eigenschaften wurden mit einem Vibrationsprobenmagnetometer (VSM) (Lake Shore 7410, USA) gemessen. Die Oberflächenelementzusammensetzung und Elementspezies wurden durch Röntgenphotoelektronenspektroskopie (XPS) unter Verwendung eines ESCALAB 250Xi-Spektrometers (Thermo Fisher, USA) charakterisiert. Die funktionellen Oberflächengruppen wurden im Fourier-Transformations-Infrarotspektrum (FTIR) mit einem IRTracer-100-Spektrometer (Shimadzu, Japan) aufgezeichnet. Die Brunauer-Emmett-Teller (BET)-Oberflächen- und Porenstrukturanalyse der Proben wurde mit einem Quadrasorb EVO-Instrument (Quantachrome, USA) basierend auf N2-Adsorptionsmethoden ermittelt. Die Zetapotentiale von KMBC und mit HA beschichteten KMBC wurden mit einem Zetapotentialanalysator (Nano-ZS90 Zetasizer, Malvern Instruments, UK) bestimmt.

Die Berechnungsformel der TC-Adsorptionskapazität (qe) ist in der folgenden Gleichung angegeben:

wobei Co und Ce (mg/L) die Anfangs- bzw. Gleichgewichts-TC-Konzentrationen sind; V (L) ist das Anfangsvolumen der TC-Lösungen und m (g) ist die Masse des verwendeten Adsorbens.

Die Gleichungen der Modelle der Pseudo-ersten Ordnung, der Pseudo-zweiten Ordnung und der Intrapartikel-Diffusionsmodelle lauteten wie folgt:

Dabei sind qe und qt die Adsorptionskapazität der TC-Adsorption am Adsorbens (mg/g) im Gleichgewicht bzw. zu unterschiedlichen Zeitpunkten. k1 (1/min), k2 (g/mg min) und kp (mg/g·min0,5) sind die Geschwindigkeitskonstanten der Diffusionsgeschwindigkeitskonstanten pseudo-erster Ordnung, pseudo-zweiter Ordnung und intrapartikulärer Geschwindigkeit. jeweils. C ist der Achsenabschnitt der linearen Anpassung von qt gegenüber t0,5.

Die Langmuir- und Freundlich-Modelle könnten wie folgt ausgedrückt werden:

wobei Ce die Gleichgewichtskonzentration von TC (mg/L) ist; qe ist die Gleichgewichtsmenge an TC (mg/g) und qm ist die maximale Adsorptionskapazität entsprechend dem Langmuir-Modell (mg/g); KL (L/mg) und Kf [(mg/g)/(mg/L)N] sind die Konstanten des Langmuir- bzw. des Freundlich-Modells; N ist die Freundlich-Konstante, die die Adsorptionsstärke darstellt.

Die freie Gibbs-Energie (ΔGo) für die TC-Aufnahme an Adsorbentien wurde nach der folgenden Formel berechnet:

wobei R (8,314 J/mol K) die universelle Gaskonstante und T (K) die Lösungstemperatur in Kelvin ist. K0 ist die thermodynamische Gleichgewichtskonstante, die durch Auftragen von ln Kb (Kb = qe/Ce) gegen Ce und Extrapolieren von Ce auf Null berechnet wird. ΔGo kann auch als Änderung der Enthalpie (ΔHo) und Entropie (ΔSo) im Adsorptionsprozess als Funktion der Temperatur ausgedrückt werden. Die Werte ΔSo und ΔHo können aus der Steigung bzw. dem Achsenabschnitt von ΔGo gegenüber T abgeleitet werden.

Die statistische Analyse wurde mit einer einfaktoriellen Varianzanalyse (ANOVA) und anschließendem Post-hoc-Tukey-Test durchgeführt. Duncans Statistik des F-Tests wurde verwendet, um die Unterschiede zwischen der experimentellen Behandlung mit IBM SPSS Statistics 26 zu identifizieren.

Die Oberflächenmorphologie und die Hauptelementzusammensetzung der Pflanzenkohle vor und nach der Modifikation wurden mittels REM und EDS untersucht. Wie in Abb. 1 dargestellt, weist rohe Pflanzenkohle eine regelmäßige röhrenförmige Struktur auf (Abb. 1a). Nach der Aktivierung durch K2CO3 wurden auf der KMBC-Oberfläche weitere Strukturen im Submikrometerbereich präsentiert (Abb. 1b). Die große Anzahl an Anhängern könnte mit dem Vorhandensein magnetischer Nanopartikel auf der RBC-Oberfläche zusammenhängen. Die HA-Beschichtung verbesserte die Porenstruktur von KMBC weiter (Abb. 1c und d). Die Hauptelementzusammensetzung von vier Materialien ist in Tabelle 1 aufgeführt. Im Vergleich zu RBC führten die erhöhten O-Gehalte von KMBC dazu, dass die Oberflächenpolaritätsindizes [(N + O)/C] von 67,44 auf 240,88 anstiegen, was auf das Auftreten einiger Sauerstoff- enthält Gruppen durch Aktivierung. Die Oberflächenpolaritätsindizes [(N + O)/C] zeigten eine Reduzierung von 1 % HAs/KMBC im Vergleich zu KMBC, was möglicherweise auf den Verbrauch einiger sauerstoffhaltiger Gruppen aufgrund der Kombination einer kleinen Menge an HAs und zurückzuführen ist KMBC. Allerdings wurden für 10 % HAs/KMBC höhere Oberflächenpolaritätsindizes [(N + O)/C] und O-Gehalt beobachtet, was eine höhere Sorption an HAs und Hydrophilie widerspiegelt23, und die erhöhte Menge an sauerstoffhaltigen Gruppen war viel größer als die kombinierter Verbrauch.

REM-Bilder von (a) RBC, (b) KMBC, (c) 1 % HAs/KMBC und (d) 10 % HAs/KMBC.

Eine gute Fest-Flüssig-Trennleistung des Adsorbens ist für die praktische Abwasserbehandlung von großer Bedeutung. Daher wurden die magnetischen Hystereseschleifen von KMBC, 1 % HAs/KMBC und 10 % HAs/KMBC charakterisiert (Abb. S1), um die magnetischen Eigenschaften dieser Materialien zu veranschaulichen. Der Sättigungsmagnetisierungswert von KMBC beträgt 0,027 emu/g, was darauf hindeutet, dass KMBC ausreichte, um eine Fest-Flüssig-Trennung mit einem externen Magnetfeld zu erreichen. Nach der Beschichtung mit 1 % und 10 % HAs wurde das magnetische Verhalten von KMBC mit Sättigungsmagnetisierungswerten von 0,08 emu/g bzw. 0,06 emu/g verbessert. HAs besaßen eine starke Affinität zu magnetischen Nanopartikeln und beschichteten die Partikeloberfläche effektiv über Oberflächenkomplexierungsligandenaustauschreaktionen, die die Aggregation oder Autooxidation von Fe3O427 unterdrücken könnten, was zu einem Anstieg der Sättigungsmagnetisierungswerte nach der HAs-Beschichtung führte. Der Fe2p-Peak erschien in den XPS-Vollspektren von KMBC und 10 % HAs/KMBC (Abb. S2), was die erfolgreiche Beladung magnetischer Partikel auf der KMBC- und HAs/KMBC-Oberfläche weiter bestätigt.

Die FTIR-Analyse ist in Abb. S4 dargestellt. Wie aus FTIR-Spektren hervorgeht, wurden im Spektrum der HAs eine Reihe starker Peaks (z. B. 3356 cm-1 für O-H, 1601 cm-1 für C = O und 1029 cm-1 für C-O) identifiziert, was darauf hinweist es war reich an sauerstoffhaltigen Gruppen19,28. Diese sauerstoffhaltigen Gruppen traten auch auf RBC und KMBC auf. Im Vergleich zu RBC entsprach der zusätzliche Peak bei etwa 535 cm-1 den Fe-O-Streckschwingungen im KMBC-Spektrum, was weiter bestätigte, dass die magnetischen Nanopartikel auf der RBC-Oberfläche beschichtet waren29. Nach der Beladung mit HAs nahmen jedoch die sauerstoffhaltigen Gruppen auf KMBC deutlich ab, was der Grund dafür sein könnte, dass KMBC möglicherweise viele Hydroxyl- und Carboxylgruppen verbraucht, indem es über Wasserstoffbrücken mit den polaren funktionellen Gruppen von HAs interagiert.

Abbildung 2 zeigt die TC-Entfernung durch KMBC bei verschiedenen K2CO3-Zufuhrverhältnissen bei pH 7. Es wurde festgestellt, dass die Entfernung von TC mit zunehmendem K2CO3 von 35,2 auf 118,4 mg/g zunahm. Die erhöhte Adsorptionskapazität könnte mit der Veränderung der Porenstruktur und der Oberflächeneigenschaften der modifizierten Pflanzenkohle zusammenhängen. Gemäß der BET-Charakterisierung (Abb. S3) wurde im Vergleich zu RBC die Bildung von mehr Mikroporen und Mesoporen auf KMBC beobachtet, wenn das Verhältnis von K2CO3 zu Reisstroh 4:1 betrug. Darüber hinaus betrugen das Gesamtporenvolumen und die spezifische Oberfläche von KMBC das 4,1- bzw. 4,8-fache derjenigen von RBC (Tabelle 1). Daher war K2CO3 vorteilhaft für die Verbesserung der TC-Adsorptionsleistung der Materialien.

Einfluss des Verhältnisses von K2CO3 zu Reisstroh auf die TC-Entfernung durch KMBC. C0(TC) = 50 mg/L, m/V = 0,1 g/L, T = 25 °C, t = 26 h, pH = 7,0.

Die Kontaktzeit ist ein wichtiger Parameter zur Bewertung des Einsatzpotenzials von Adsorbentien in der Abwasserreinigung. Wie in Abb. 3 dargestellt, erfolgt die schnelle Adsorption von TC sowohl bei Erythrozyten als auch bei modifizierten Formen innerhalb der ersten 6 Stunden, danach verringerte sich die Adsorptionsrate und erreichte ein Gleichgewicht. Nach der Modifikation von K2CO3 und HAs waren bei diesen Systemen längere Zeiten erforderlich, um das Adsorptionsgleichgewicht zu erreichen, als bei RBC-Systemen. Diese Effekte könnten darauf zurückzuführen sein, dass der Aktivierungsprozess im Vergleich zu roher Pflanzenkohle die spezifische Oberfläche vergrößerte und die Porenbildung förderte. Darüber hinaus könnte die Konkurrenz/Besetzung von Adsorptionsstellen zwischen HAs und TC auch zu einer Verlängerung des Adsorptionsgleichgewichts führen. Im folgenden Experiment wurde als Reaktionszeit der TC-Adsorption 26 h gewählt, um sicherzustellen, dass sich das Adsorptionsgleichgewicht aller Proben einstellte.

Adsorptionskinetische Kurven von TC auf RBC, KMBC, 1 % HAs/KMBC und 10 % HAs/KMBC: (a) Die durchgezogenen Linien und die gepunkteten Linien sind das Pseudo-Modell zweiter Ordnung bzw. die Modellsimulation pseudo-erster Ordnung ; (b) Simulation eines Intrapartikel-Diffusionsmodells. C0(TC) = 50 mg/L, m/V = 0,1 g/L, T = 25 °C, pH = 7,0.

Zur Anpassung der kinetischen Daten wurden kinetische Modelle pseudo-erster und pseudo-zweiter Ordnung eingesetzt, um Aufschluss über den Adsorptionsmechanismus zu geben. Die experimentellen kinetischen Daten werden nichtlinear angepasst, wie in Abb. 3a dargestellt, und zugehörige Parameter aus den kinetischen Modellen sind in Tabelle S1 aufgeführt. Die Ergebnisse zeigten, dass ein Pseudo-Modell zweiter Ordnung vorzugsweise den Entfernungsprozess von TC durch verschiedene Arten von Materialien mit höherem R2 beschreibt. Darüber hinaus stimmte die theoretische Adsorptionskapazität (qcal) des Pseudo-Modells zweiter Ordnung gut mit der experimentellen Adsorptionskapazität (qexp) überein. Es zeigte sich, dass die TC-Adsorption an Biokohlematerialien hauptsächlich durch Chemisorption gesteuert wurde30.

Um den Diffusionsmechanismus von TC auf die Biokohlematerialien zu untersuchen, wurden die kinetischen Daten mithilfe des Intrapartikel-Diffusionsmodells basierend auf dem Diffusionsmassentransfer weiter analysiert. Die kinetischen Parameter der Intrapartikeldiffusion sind in Tabelle S2 aufgeführt. Den Werten des Achsenabschnitts C zufolge zeigten die Diagramme keine Kreuzung am Ursprung und zeigten Multilinearitätsbeziehungen innerhalb der untersuchten Kontaktzeit, was zeigt, dass der Adsorptionsprozess durch mehr als einen geschwindigkeitsbestimmenden Schritt beeinflusst wurde. Wie in Abb. 3b gezeigt, ist das Diagramm der Intrapartikel-Diffusion in drei Bereiche (A, B und C) kategorisiert, die jeweils die Filmdiffusion, die Intrapartikel-Diffusion und die innere Oberfläche des Adsorbens im Sorptionsprozess darstellen31. Der Achsenabschnitt C spiegelte die Informationen über den Grenzschichteffekt wider32. Im Vergleich zu KMBC zeigten andere Materialien in allen Phasen verringerte C-Werte, was einen negativen Beitrag der TC-Diffusion auf HAs/KMBC zeigt; Das heißt, die HAs-Modifikation begünstigte die TC-Adsorption nicht und der Effekt war vom HAs-Gehalt abhängig.

Die Adsorptionsisotherme wird verwendet, um die Adsorptionskapazität des Adsorbens und die mikroskopische Wechselwirkung zwischen Adsorbens und Adsorbat zu bewerten. Die Gleichgewichtsadsorptionsdaten wurden mit klassischen Isothermenmodellen (Langmuir und Freundlich) bei drei Temperaturen (298, 308 und 318 K) angepasst und die entsprechenden Regressionsparameter sind in Tabelle 2 aufgeführt. Wie in Abb. 4a – c gezeigt, ist das Freundlich-Modell ist dem Langmuir-Modell für die TC-Adsorption basierend auf den Werten von R2, RMSE und χ2 überlegen. Es wurde bestätigt, dass TC eine typische mehrschichtige heterogene Bedeckung an der Grenzfläche von Biokohlematerialien aufweist29. Dennoch kann die homogene Adsorption bei der TC-Entfernung durch alle vier Arten von Biokohlematerialien nicht vernachlässigt werden (alle R2-Werte in Tabelle 2 waren im Langmuir-Modell größer als 0,9). Gemäß der Langmuir-Modellanpassung war die gesättigte Adsorptionskapazität (qe) von KMBC bei den untersuchten Temperaturen höher als die qe von 1 % HAs/KMBC und 10 % HAs/KMBC, was darauf hindeutet, dass HAs einige Adsorptionsstellen besetzen und die TC-Einfangung behindern würden .

Auswirkungen der TC-Konzentration und der Temperatur [(a):298 K; (b):308 K; (c):318 K] zur TC-Adsorption durch RBC, KMBC, 1 % HAs/KMBC und 10 % HAs/KMBC. m/V = 0,1 g/L, t = 26 h, pH = 7,0.

Die Reaktionstemperatur ist ein entscheidender Faktor für die inhärente Energieänderung. Der Einfluss der Temperatur auf die TC-Adsorption durch Biokohlematerialien wurde bei 298, 308 und 318 K untersucht (Abb. 4a – c). Die Van't-Hoff-Gleichung könnte verwendet werden, um eine Beziehung zwischen dem Adsorptionskoeffizienten (Kb) und der Temperatur herzustellen33, und verwandte Parameter sind in Tabelle S4 dargestellt. Der negative Wert der freien Gibbs-Energie (ΔG°) bedeutete, dass die Adsorption von TC an RBC, KMBC und HA/KMBC unter Standardbedingungen ein spontaner Prozess war34. Die lineare Anpassung von ΔG° gegenüber T ist in Abb. S6 dargestellt. Mit steigender Temperatur nahm der Wert von ΔGo ab, was darauf hindeutet, dass die Fähigkeit zur TC-Entfernung durch vier Biokohlematerialien bei einer höheren Temperatur verbessert werden könnte. Die berechnete Enthalpie für alle Proben (ΔHo) war positiv, was weiter auf die endotherme Natur des Adsorptionsprozesses schließen lässt. Der Entropiewert (ΔSo) bezog sich auf die Zunahme der Zufälligkeit an der Fest-Flüssigkeit-Grenzfläche im Prozess der TC-Adsorption. Somit war der Mechanismus der TC-Adsorption an RBC, KMBC und HAs/KMBC endotherm und es wurde Energie benötigt, um eine Adsorption zu erreichen33.

Die TC-Adsorption in Abwesenheit oder Anwesenheit von gelösten HAs und beschichteten HAs als Funktion des pH-Werts von 5,0 bis 10,0 ist in Abb. 5 dargestellt. Mit zunehmendem pH-Wert von 5,0 auf 10,0 nahm die TC-Adsorptionskapazität durch Erythrozyten zunächst zu und nahm dann ab. Der optimale pH-Wert lag bei etwa 7,0. Allerdings waren die Unterschiede nicht wesentlich. Im gleichen pH-Bereich zeigte die TC-Adsorption durch KMBC einen Abwärtstrend, aber auch hier betrug die Änderung nur 18 %. Die Entfernung von TC wurde durch die Zugabe von 5 mg/L gelöster HA bei verschiedenen pH-Werten verbessert. Somit hatte KMBC das Potenzial, in einem breiten pH-Bereich eingesetzt zu werden, und eine kleine Menge an HAs im natürlichen Abwasser war förderlich für die TC-Entfernung in den Test-pH-Bereichen. Niedrige oder hohe Konzentrationen der HA-Beschichtung hatten jedoch eine offensichtliche hemmende Wirkung auf die TC-Aufnahme, insbesondere unter alkalischen Bedingungen. Wenn der anfängliche pH-Wert unter 7,8 lag, war die Oberfläche von HAs/KMBC negativ geladen (Abb. S5b) und die meisten TC-Moleküle waren positiv geladen (Abb. S5a). Die elektrostatische Anziehung könnte zwischen dem kationischen TC und der negativen HAs/KMBC-Oberfläche bei pH < 7,8 bestehen, was die TC-Adsorption begünstigt. Beschichtete HAs hatten jedoch eine hemmende Wirkung auf die TC-Aufnahme bei pH < 7,8, was zeigt, dass auf der KMBC-Oberfläche beschichtete HAs einige der Adsorptionsstellen besetzen könnten. Der Effekt der Besetzung könnte größer sein als die elektrostatische Anziehung, wodurch die Adsorption von TC begrenzt wird. Wenn der anfängliche pH-Wert höher als 7,8 war, war die Oberfläche von HAs/KMBC negativ geladen (Abb. S5b). In der Zwischenzeit lag TC im Anionenzustand (pH > 7,8) (Abb. S5a) in Lösung vor. Zusätzlich zur Besetzung führte daher die elektrostatische Abstoßung zwischen TC und HAs/KMBC zu einer geringeren TC-Adsorption.

Auswirkungen des pH-Werts auf die TC-Adsorption durch RBC, KMBC, gelöste HAs und beschichtete HAs, modifiziertes KMBC. C0(TC) = 50 mg/L, m/V = 0,1 g/L, t = 26 h, T = 25 °C.

Der Einfluss verschiedener Konzentrationen gelöster HAs (0–20 mg/l) auf die TC-Entfernung durch RBC und KMBC ist in Abb. 6 dargestellt. Für verschiedene untersuchte HAs-Konzentrationen war die TC-Sorption auf RBC und KMBC bei einer Konzentration gelöster HAs < leicht verbessert 5 mg/L. HAs zeigten einen offensichtlichen Hemmtrend, wenn die Konzentration gelöster HAs > 5 mg/L betrug. TC besaß eine stickstoffaromatische heterozyklische Struktur, die über π-π-Wechselwirkungen mit RBC und KMBC interagieren konnte 19 . Laut BET-Analyse wiesen RBC und KMBC eine hohe Porosität auf, sodass die Entfernung von TC auch durch Porenfüllung erreicht werden konnte. Jin et al.35 haben herausgefunden, dass HAs mit TC in Lösung interagieren können. Daher könnten HAs als „Brücke“ zwischen den Adsorbentien und TC36 fungieren und der Brückeneffekt könnte zu einem leichten anfänglichen Anstieg der Adsorptionskapazität bei niedrigen [HAs] beitragen, bevor sie bei hohen [HAs] von der Bindungskonkurrenz überwältigt wird. Wie in Abb. 6a gezeigt, sank die Konzentration der gelösten HAs nach dem Experiment gegenüber dem Anfangswert, was bestätigt, dass die gelösten HAs an RBC und KMBC adsorbiert wurden.

(a) Auswirkungen unterschiedlicher Konzentrationen gelöster HAs (0–20 mg/l) auf die TC-Entfernung durch RBC und KMBC und den Rest gelöster HAs nach der Reaktion; (b) TC-Adsorption durch mit unterschiedlichen Mengen beschichteter HAs modifiziertes KMBC. C0(TC) = 50 mg/L, m/V = 0,1 g/L, t = 26 h, T = 25 °C, pH = 7,0.

Wenn HAs auf KMBC aufgetragen wurden (Abb. 6b), wurde die TC-Entfernung gehemmt, und die Hemmung war bei höheren HAs-Zufuhrverhältnissen deutlicher. Den Ergebnissen der BET- und FTIR-Analyse zufolge waren die BET-spezifischen Oberflächen von HAs/KMBC höher als die von KMBC, und die HAs-Beschichtung verstärkte die Polarität von KMBC und die π-π-Wechselwirkungen zwischen HAs und KMBC (Abb. S4b). fördert die Adsorption von TC. Tabelle 1 zeigt jedoch die Abnahme des Porendurchmessers nach der Beschichtung mit niedrigem HA-Gehalt, was wahrscheinlich auf die Verstopfung der Poren durch eine kleine Menge HA-Moleküle zurückzuführen ist. Darüber hinaus besetzten die hochbeschichteten HAs die reaktiven Stellen auf dem KMBC, was zu einer Verringerung der TC-Adsorption führte. Wie in Abb. 6b gezeigt, führte eine höhere HA-Beschichtung zu einer stärkeren Hemmung, was möglicherweise auf die Besetzung der aktiveren Stellen zurückzuführen ist.

Abbildung 7 zeigt die TC-Sorption mit dem Einfluss von HAs unter drei verschiedenen Zugabesequenzen im pH-Bereich von 5,0–10,0. Bemerkenswerterweise wurde die TC-Adsorptionskapazität durch die Zugabesequenzen im getesteten pH-Bereich erheblich beeinflusst, was darauf hindeutet, dass in den komplexen Systemen von HAs, TC und KMBC verschiedene Mechanismen existierten.

Auswirkungen von Zugabesequenzen gelöster HAs, TC und KMBC. C0(TC) = 50 mg/L, C0(HAs) = 5 mg/L, m/V = 0,1 g/L, t = 26 h, T = 25 °C.

Im (KMBC-HAs)-TC-System (das sich auf das Mischen von HAs mit KMBC vor der Zugabe von TC bezieht) besetzten die auf KMBC adsorbierten HAs die meisten Adsorptionsstellen und Poren und bildeten ein starkes Hindernis, das der anschließenden Einbindung nicht förderlich war von TC auf KMBC. Daher war in diesem System die Entfernungsfähigkeit von TC am geringsten. Im Gegensatz dazu wurden im ternären System (KMBC-TC)-HAs TC und KMBC vor der Zugabe von HAs 24 Stunden lang vorab äquilibriert, wobei TC die Sättigungsadsorption an KMBC erreicht hatte. Wenn HAs zu dieser gemischten Lösung hinzugefügt wurden, konnte die Adsorptionskapazität von TC in der Lösung durch eine starke Kombination zwischen HAs und nicht entferntem TC verbessert werden. In diesem Fall könnten die in Gegenwart von HAs beobachteten hohen adsorbierten Mengen an TC auf die Bildung von HAs-TC-Liganden in wässriger Lösung zurückzuführen sein. Wenn TC mit HAs voräquilibriert wurde, bildete ein Teil des TC-Moleküls Komplexe mit HAs und adsorbierte dann an KMBC. Es war auch möglich, dass die Adsorption freier TC-Moleküle mit freien HAs um verbleibende Adsorptionsstellen auf exponierten KMBC-Oberflächen konkurriert. Daher wurde das TC-Adsorptionsverhalten durch TC-HAs-Komplexe gesteuert.

Die statistische Signifikanz der unterschiedlichen Adsorptionskapazitäten verschiedener Adsorbentien unter verschiedenen Versuchsbedingungen wurde bewertet. Die ANOVA-Ergebnisse (Tabelle S3) zeigten, dass die Adsorptionsmenge von TC bei den meisten unterschiedlichen Reaktionszeiten durch vier Adsorbentien einen signifikanten Unterschied darstellte (P < 0,05). Die ANOVA-Ergebnisse (Tabellen S5 und S6) zeigten außerdem, dass die anfängliche Konzentration von TC und die Temperatur einen signifikanten Einfluss auf die Adsorption von TC auf den vier Materialien hatten (P < 0,05). Die Ergebnisse in Tabelle S7 zeigen, dass die Adsorptionsmenge von TC durch vier Adsorbentien in allen getesteten pH-Bereichen signifikant unterschiedlich ist (P < 0,05). Es hatte keinen signifikanten Einfluss auf die TC-Adsorption durch vier Materialien, wenn die Konzentration gelöster HAs < 5 mg/L war, während es einen signifikanten Unterschied in der Adsorptionsmenge gab, wenn die Konzentration gelöster HAs > 5 mg/L war (Tabelle S8). Wie in Tabelle S9 gezeigt, alle P-Werte liegen unter 0,05, was auch darauf hindeutet, dass die unterschiedlichen Zugabesequenzen von gelösten HAs, TC und KMBC statistisch signifikant für die Adsorption von TC sind (P < 0,05).

Der Adsorptionsmechanismus könnte durch FTIR-Spektren weiter erklärt werden. Abb. S4b zeigt die FTIR-Spektren von HAs/KMBC vor und nach der TC-Adsorption. Das O-H von HAs/KMBC wanderte nach der Adsorption von TC, was möglicherweise auf die H-Brücken-Wechselwirkung zurückzuführen ist, die eine der wichtigen Triebkräfte der Adsorption war. Die aromatischen C = C- und C = O-Banden auf der HAs/KMBC-Oberfläche fungieren als π-Elektronendonor, der mit dem π-Elektronenakzeptor aromatischer TC-Ringe reagieren kann. Die Verschiebungen der C = C- und C = O-Banden deuteten auf hydrophobe und π-π-Wechselwirkungen zwischen HAs und KMBC23 hin.

Diese Ansicht wurde durch die XPS-Spektren bestätigt, die zur Untersuchung der Oberfläche und der inneren Elemente des Adsorptionsmittels verwendet wurden. Die Computer-Entfaltungs-XPS-Spektren von C 1 s und O 1 s sind in Abb. 8a – d dargestellt. Für 10 % HAs/KMBC wurden die Peaks der C 1 s-Bindungsenergie bei etwa 284,65 eV, 284,79 eV, 286,05 eV und 288,48 eV C = C, C–C, CO bzw. C = O zugeordnet31,37. Nach der TC-Adsorption gab es eine signifikante Änderung der C = C-Peakform, was darauf hindeutet, dass das aromatische C = C von HAs/KMBC mit dem Benzolring von TC kombiniert sein könnte. Die O 1 s-Spektren von 10 % HAs/KMBC wurden in drei Peaks bei 530,92 eV, 532,32 eV und 532,74 eV entfaltet, entsprechend den Gruppen Fe-O, C-O bzw. C = O29,38. Nach der TC-Aufnahme deutete die Verschiebung der CO- und C=O-Gruppen darauf hin, dass die Hydroxyl- und Carboxylgruppen von HAs/KMBC mit den Carbonyl- und Hydroxylgruppen von TC kombiniert werden könnten, was zeigt, dass Wasserstoffbrücken eine Rolle im Adsorptionsprozess spielen könnten . Diese Ergebnisse stimmten gut mit den FTIR-Daten überein.

(a) und (b) sind die Computer-Entfaltungs-C1-Spektren von 10 % HAs/KMBC bzw. 10 % HAs/KMBC-TC; (c) und (d) sind die Computer-Entfaltungs-O 1 s-Spektren von 10 % HAs/KMBC bzw. 10 % HAs/KMBC-TC.

Zusammenfassend haben wir eine Reihe von Parametern untersucht, die die KMBC-Adsorptionsleistung von TC steuern, und die möglichen zugrunde liegenden Mechanismen untersucht. Die Probencharakterisierung ergab, dass auf KMBC nach der Aktivierung durch K2CO3 eine größere spezifische Oberfläche und eine stärkere Porenstruktur auftraten. Die BET-Analyse ergab, dass mit zunehmender K2CO3-Menge mehr Mikroporen und Mesoporen im KMBC vorhanden sind, wodurch sich die Adsorptionskapazität der Materialien erhöht. Die VSM-, FTIR- und XPS-Analyse zeigte die erfolgreiche Beladung der RBC-Oberfläche mit magnetischen Partikeln. FTIR-Ergebnisse bestätigten, dass HAs über Wasserstoffbrückenbindungen auf KMBC geladen wurden. Das Pseudo-Kinetikmodell zweiter Ordnung und das Freundlich-Modell lieferten eine hervorragende Übereinstimmung mit den Adsorptionsdaten. Thermodynamische Studien zeigten die günstige und endotherme Natur des Adsorptionsprozesses. Gelöste HAs hatten in verschiedenen Konzentrationen sowohl positive als auch negative Auswirkungen auf die TC-Entfernung. Die TC-Entfernung wurde gehemmt, wenn die HAs-Beschichtung auf KMBC aufgetragen wurde, was möglicherweise auf die aktiveren Stellen auf der KMBC-Oberfläche zurückzuführen ist. Die sequentielle Zugabe von HAs und TC zeigte, dass beide Komponenten um die Bindung mit KMBC konkurrieren können. Außerdem beeinflussten TC-HAs-Komplexe das TC-Adsorptionsverhalten. Laut XPS- und FI-IR-Analyse waren die Wasserstoffbrückenbindungen und die π-π-Wechselwirkung die entscheidende Triebkraft für diese Adsorption. Diese Studien liefern wertvolle Informationen zur Biokohle-Modifikation für die Abwasserbehandlung und mechanistische Einblicke in den Adsorptionsprozess, die unserer Meinung nach den Weg für die praktische Anwendung dieser Materialien ebnen werden.

Alle während dieser Studie generierten oder analysierten Daten sind in diesem veröffentlichten Artikel und seinen ergänzenden Informationsdateien enthalten.

Deng, J. et al. Mit Sulfaminsäure modifizierte Hydrokohle aus Sägemehl zur Entfernung von Benzotriazol und Cu(II) aus wässriger Lösung: Adsorptionsverhalten und -mechanismus. Bioresour. Technol. 290, 121765. https://doi.org/10.1016/j.biortech.2019.121765 (2019).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Ji, Z., Tang, W. & Pei, Y. Konstruierte Feuchtgebietssubstrate: Ein Überblick über Entwicklung, Funktionsmechanismen und Anwendung bei der Schadstoffentfernung. Chemosphere 286, 131564. https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2021.131564 (2022).

Artikel CAS PubMed ADS Google Scholar

Zhou, Y. et al. Ein neuartiges, auf Biokohle basierendes Nanokomposit aus Fe3O4/Graphenoxid/Zitrusschalen mit erhöhter Adsorptionsaffinität und Empfindlichkeit von Ciprofloxacin und Sparfloxacin. Bioresour. Technol. 292, 121951. https://doi.org/10.1016/j.biortech.2019.121951 (2019).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Tan, X. et al. Einsatz von Pflanzenkohle zur Entfernung von Schadstoffen aus wässrigen Lösungen. Chemosphäre 125, 70–85. https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2014.12.058 (2015).

Artikel CAS PubMed ADS Google Scholar

Zhou, L. et al. Stimulation pyrolytischer Kohlenstoffmaterialien als Elektronenshuttles bei der anaeroben Umwandlung widerspenstiger organischer Schadstoffe: Eine Übersicht. Wissenschaft. Gesamtumgebung. 801, 149696. https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2021.149696 (2021).

Artikel CAS PubMed ADS Google Scholar

Jung, KW, Lee, SY & Lee, YJ Einfache hydrothermale Eintopfsynthese von Manganferrit/Biokohle-Verbundwerkstoffen vom kubischen Spinelltyp zur Umweltsanierung von Schwermetallen aus wässrigen Lösungen. Bioresour. Technol. 261, 1–9. https://doi.org/10.1016/j.biortech.2018.04.003 (2018).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Li, MF et al. Tetracyclin absorbiert an Nitrilotriessigsäure-funktionalisiertem magnetischem Graphenoxid: Einflussfaktoren und Aufnahmemechanismus. J. Colloid Interface Sci. 485, 269–279. https://doi.org/10.1016/j.jcis.2016.09.037 (2017).

Artikel CAS PubMed ADS Google Scholar

Zhang, Y., Yue, J. Hazard Mater. 379, 120783. https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2019.120783 (2019).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Tan, XF et al. Nanokomposite auf Pflanzenkohlebasis zur Dekontamination von Abwasser: Ein Rückblick. Bioresour. Technol. 212, 318–333. https://doi.org/10.1016/j.biortech.2016.04.093 (2016).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Zhu, X. et al. Neuartiger und leistungsstarker magnetischer Kohlenstoffverbundstoff, hergestellt aus Abfallkohle zur Farbstoffentfernung. ACS Sustain. Chem. Ing. 2, 969–977. https://doi.org/10.1021/sc400547y (2014).

Artikel CAS Google Scholar

Chen, H. et al. Adsorption von Cadmium- und Bleiionen durch mit Phosphorsäure modifizierte Pflanzenkohle aus Hühnerfedern: Selektive Adsorption und Einfluss gelöster organischer Stoffe. Bioresour. Technol. 292, 121948. https://doi.org/10.1016/j.biortech.2019.121948 (2019).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Wang, Z. et al. Co-Pyrolyse von Klärschlamm/Baumwollstängeln mit K2CO3 zur Pflanzenkohleproduktion: Verbesserte Porosität der Pflanzenkohle und reduzierte Schwermetallauswaschung. Abfallmanagement. 135, 199–207. https://doi.org/10.1016/j.wasman (2021).

Artikel CAS Google Scholar

Luo, J. et al. Herstellung von mit Ammonium modifizierter Pflanzenkohle aus Maniokabfällen und deren Bewertung hinsichtlich der synergistischen Adsorption ternärer Antibiotika aus wässriger Lösung. J. Umgebung. Verwalten. 298, 113530. https://doi.org/10.1016/j.jenvman.2021.113530 (2021).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Gautam, RK et al. Pflanzenkohle zur Sanierung von Agrochemikalien und synthetischen organischen Farbstoffen aus Umweltproben: Ein Überblick. Chemosphere 272, 129917. https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2021.129917 (2021).

Artikel CAS PubMed ADS Google Scholar

An, X. et al. Pflanzenkohle zur gleichzeitigen Verbesserung der Langzeitwirkung von Düngemitteln und Minimierung der Belastung durch Pestizide. J. Hazard. Mater. 407, 124865. https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2020.124865 (2021).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Li, MF et al. Graphen und auf Graphen basierende Nanokomposite zur Entfernung von Antibiotika bei der Wasseraufbereitung: Ein Überblick. Chemosphäre 226, 360–380. https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2019.03.117 (2019).

Artikel CAS PubMed ADS Google Scholar

Martinez, JL Umweltverschmutzung durch Antibiotika und Antibiotikaresistenzdeterminanten. Umgebung. Umweltverschmutzung. 157, 2893–2902. https://doi.org/10.1016/j.envpol.2009.05.051 (2009).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Cheng, W. et al. Häufigkeit und Persistenz von Antibiotikaresistenzgenen in Nutztierhaltungen: Eine umfassende Untersuchung in Ostchina. Umgebung. Int. 61, 1–7. https://doi.org/10.1016/j.envint.2013.08.023 (2013).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Wei, J. et al. Adsorption und Co-Adsorption von Tetracyclin und Doxycyclin durch einstufige synthetisierte eisenbeladene Schlamm-Biokohle. Chemosphere 236, 124254. https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2019.06.224 (2019).

Artikel CAS PubMed ADS Google Scholar

Zhao, Z. et al. Verbesserte Biokohle-Stabilität und Adsorptionseigenschaften für Tetracyclin durch Synthese von Siliciumdioxid-kompositer Biokohle. Umgebung. Umweltverschmutzung. 254, 113015. https://doi.org/10.1016/j.envpol.2019.113015 (2019).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Yu, F. et al. Adsorptive Entfernung von Antibiotika aus wässrigen Lösungen mithilfe von Kohlenstoffmaterialien. Chemosphäre 153, 365–385. https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2016.03.083 (2016).

Artikel CAS PubMed ADS Google Scholar

Luo, K. et al. Verbesserte Ciprofloxacin-Entfernung durch aus Schlamm gewonnene Pflanzenkohle: Wirkung von Huminsäure. Chemosphäre 231, 495–501. https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2019.05.151 (2019).

Artikel CAS PubMed ADS Google Scholar

Zhao, J. et al. Beschichtung magnetischer Pflanzenkohle mit Huminsäure zur hocheffizienten Entfernung von Fluorchinolon-Antibiotika im Wasser. Wissenschaft. Gesamtumgebung. 688, 1205–1215. https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2019.06.287 (2019).

Artikel CAS PubMed ADS Google Scholar

Lian, F. et al. Einfluss von Huminsäure (HAs) auf die Sulfonamidsorption durch Pflanzenkohle. Umgebung. Umweltverschmutzung. 204, 306–312. https://doi.org/10.1016/j.envpol.2015.05.030 (2015).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Wang, F. et al. Auswirkungen von Huminsäure und Schwermetallen auf die Sorption polarer und apolarer organischer Schadstoffe an Pflanzenkohle. Umgebung. Umweltverschmutzung. 231, 229–236. https://doi.org/10.1016/j.envpol.2017.08.023 (2017).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Ye, S. et al. Verfeinerte Regulierung und Stickstoffdotierung von aus Ramiefasern gewonnener Pflanzenkohle durch tiefeutektische Lösungsmittel (DESs) zur katalytischen Persulfataktivierung für den Abbau und die Desinfektion nichtradikaler organischer Stoffe. J. Colloid Interface Sci. 601, 544–555. https://doi.org/10.1016/j.jcis.2021.05.080 (2021).

Artikel CAS PubMed ADS Google Scholar

Price, N. et al. Effektive Entfernung von Phosphat aus wässriger Lösung mithilfe von mit Huminsäure beschichteten Magnetit-Nanopartikeln. Wasserres. 123, 353–360. https://doi.org/10.1016/j.watres.2017.06.085 (2017).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Gao, MY et al. Eine durch einen arbuskulären Mykorrhizapilz induzierte Zellwandveränderung verstärkte die Cadmiumfixierung in der Reiswurzel. J. Hazard. Mater. 416, 125894. https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2021.125894 (2021).

Artikel CAS PubMed ADS Google Scholar

Li, MF et al. Cu(II)-beeinflusste Adsorption von Ciprofloxacin aus wässrigen Lösungen durch magnetisches Graphenoxid/Nitrilotriessigsäure-Nanokomposit: Konkurrenz- und Verstärkungsmechanismen. Chem. Ing. J. 319, 219–228. https://doi.org/10.1016/j.cej.2017.03.016 (2017).

Artikel CAS Google Scholar

Huang, X. et al. Synthese von Amino-funktionalisierter, magnetischer, aerober, körniger Schlamm-Biokohle zur Pb(II)-Entfernung: Studien zur Adsorptionsleistung und zum Mechanismus. Wissenschaft. Gesamtumgebung. 685, 681–689. https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2019.05.429 (2019).

Artikel CAS PubMed ADS Google Scholar

Xu, Q. et al. Neuartige mit Lanthan dotierte Pflanzenkohle aus lignozellulosehaltigen Abfällen für eine effiziente Phosphatentfernung und -regeneration. Bioresour. Technol. 289, 121600. https://doi.org/10.1016/j.biortech.2019.121600 (2019).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Li, M. et al. Auswirkungen der Heteroaggregation mit Metalloxiden und Tonen auf die Tetracyclinadsorption durch Graphenoxid. Wissenschaft. Gesamtumgebung. 719, 137283. https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2020.137283 (2020).

Artikel CAS PubMed ADS Google Scholar

Ghazi, ZA et al. Adsorptive Entfernung von Cd2+ aus wässrigen Lösungen durch ein hochstabiles kovalentes Gerüst auf Triazinbasis. Neue J. Chem. 42, 10234–10242. https://doi.org/10.1039/c8nj01778f (2018).

Artikel CAS Google Scholar

Salvestrini, S., Ambrosone, L. & Kopinke, F.-D. Einige Fehler und Fehlinterpretationen bei der Analyse thermodynamischer Adsorptionsdaten. J. Mol. Liq. 352, 118762. https://doi.org/10.1016/j.molliq.2022.118762 (2022).

Artikel CAS Google Scholar

Jin, J. et al. Ultrahochselektive Adsorption zwitterionischer PPCPs sowohl in Abwesenheit als auch in Anwesenheit von Huminsäure: Leistung und Mechanismus. J. Hazard. Mater. 348, 117–124. https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2018.01.036 (2018).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Wang, W. et al. Wirkung von Huminsäure auf die Entfernung von Ciprofloxacin durch magnetische multifunktionale Harze. Wissenschaft. Rep. 6, 30331. https://doi.org/10.1038/srep30331 (2016).

Artikel CAS PubMed PubMed Central ADS Google Scholar

Li, M. et al. EDTA-funktionalisierte magnetische Biokohle zur Pb(II)-Entfernung: Adsorptionsleistung, Mechanismus und Vorhersage des SVM-Modells. Sep. Purif. Technol. 227, 115696. https://doi.org/10.1016/j.seppur.2019.115696 (2019).

Artikel CAS Google Scholar

Wang, J. et al. Einblicke in die Adsorption von Huminstoffen an graphitischem Kohlenstoffnitrid. Umgebung. Wissenschaft. Technol. 55, 7910–7919. https://doi.org/10.1021/acs.est.0c07681 (2021).

Artikel CAS PubMed ADS Google Scholar

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Diese Forschung wurde finanziell von der National Natural Science Foundation of China (Stipendien-Nr. 52100205), dem Bildungsministerium der chinesischen Provinz Hunan (21B0237), der National Natural Science Foundation of China (Stipendien-Nr. 51909090) und der Natural Science Foundation unterstützt der Provinz Hunan, China (Stipendien 2019JJ50409).

College of Environmental Science and Engineering, Central South University of Forestry and Technology, Tianxin District, Shaoshan South Road, Changsha, 410004, Volksrepublik China

Meifang Li, Ping Wang, Chenxi Huang und Jingxiao Cao

Fakultät für Biowissenschaften und Technologie, Central South University of Forestry and Technology, Changsha, 410004, Volksrepublik China

Meifang Li, Ping Wang, Chenxi Huang und Jingxiao Cao

College of Environmental Science and Engineering, Hunan University, Lushan South Road, Yuelu District, Changsha, 410082, Volksrepublik China

Yunguo Liu & Xiaofei Tan

Schlüssellabor für Umweltbiologie und Schadstoffkontrolle, Bildungsministerium, Hunan-Universität, Lushan South Road, Bezirk Yuelu, Changsha, 410082, Volksrepublik China

Yunguo Liu & Xiaofei Tan

School of Architecture and Art, Central South University, Lushan South Road, Yuelu District, Changsha, 410083, Volksrepublik China

Shaobo Liu

Abteilung für Chemie und chemische Biologie, Northeastern University, 360 Huntington Ave, Boston, MA, 02115, USA

Ke Zhang

Hochschule für Chemie und Materialtechnik, Hunan University of Arts and Science, Dongting Avenue, Wuling District, Changde, 415000, Hunan, Volksrepublik China

Shaoheng Liu

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Korrespondenz mit Ping Wang.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Li, M., Wang, P., Huang, C. et al. Einfluss gelöster Huminsäuren und beschichteter Huminsäuren auf die Tetracyclin-Adsorption durch K2CO3-aktivierte magnetische Biokohle. Sci Rep 12, 18966 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-22830-9

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Eingegangen: 21. April 2022

Angenommen: 19. Oktober 2022

Veröffentlicht: 08. November 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-22830-9

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